近年來，聚合物固態電解質在高能量密度鋰金屬電池領域受到了廣泛關註🏃‍♂️‍➡️🧧。離子液體作為離子聚合物固態電解質（IPE）的基本組分，篩選具有高離子電導率和寬的電化學窗口的離子液體是實現高安全和高能量密度鋰金屬電池的關鍵。為此🎓，汪瑩課題組開發了一種嵌入量子化學計算和圖卷積神經網絡的機器學習工作方法如圖1所示。將 IoLiTec網站中不同的陰離子和氧離子交叉結合生成2220個（13%的離子液體具有測量的物化性質）離子液體作為原始數據集，分別利用RDKit和Psi4生成了60個分子結構描述符和14個計算電子結構變量作為最終數據集🌹，采用無監督學習以及統計回歸和分類的監督學習最終篩選出49個常溫下為液態𓀑、常溫下電導率大於5 mS cm^-1且電化學窗口大於4 V的離子液體，如圖2所示📘。  

  圖1. 篩選具有高離子電導率和寬電化學窗口的離子液體的機器學習工作流程

圖2. 監督學習的結論分析與離子液體的篩選結果

為了驗證該機器學習工作流程的精度及效率🐗，基於推薦列表中的離子液體開發了5種IPEs，並驗證了與鋰金屬陽極耦合的電化學性能🐨。基於IPE搭配高面載量（10.3 mg cm^-2）的商業化磷酸鐵鋰（LiFePO₄）陰極與鋰金屬陽極組裝的全電池顯示出優異的長循環壽命及倍率容量。在室溫下以0.5 C（0.83mA cm^-2）穩定循環350圈仍有96%的容量保持率🙅🏽‍♀️，50 ℃以更高倍率2 C（3.32mA cm^-2）循環350圈後保持了80%的容量🍆，且平均庫倫效率高於99.9%📰，這有望滿足廣泛使用的便攜式設備的快速充電/放電要求🤵‍♀️。同時🔽，在80℃高溫下也表現出出色的熱穩定性和倍率性能🧑‍🚀，在5 C（8.3mA cm^-2）的高電流密度下具有120 mAh g^-1的充放電比容量，這代表了最先進的聚合物固態鋰金屬電池的性能🔖。

圖3. Li|IPEs-C₂mimTFO|LiFePO4全電池的長循環性能及倍率性能

在ML模型方面，通過獨特的面向對象的無監督學習和多步監督學習。這種綜合方法對於提高ML在針對實際應用中有的效率至關重要。與以往的文獻相比，我們沒有關註熔點☞、粘度和離子電導率等個別特性🧋🔵，而是首先將離子電導率因素與電化學窗口相結合，作為電池電解質選擇的指南🔝。在電解質材料開發和性能評估方面，這項工作進一步證實了剛性棒狀液晶聚電解質PBDT作為一種必需的聚合物基體，可以開發出一系列具有極高CE和優異的高溫快速充放電性能的固態聚合物電解質。

該研究成果近期在線發表於《自然通訊》 Li, K., Wang, J., Song, Y. & Wang, Y*, Nat. Commun. 14, 2789, doi:10.1038/s41467-023-38493-7 (2023). 青年研究員汪瑩為該工作的通訊作者，李凱（2023級博士）為第一作者，2022級碩士王紀峰和2022級博士宋媛媛共同參與該工作🦹🏿。特別感謝國家自然科學基金優秀青年科學基金項目（海外）👭🏼、上海市浦江人才、沐鸣开户、聚合物分子工程國家重點實驗室等對本研究工作的大力支持。

全文鏈接👆🏼🖐🏻：https://www.nature.com/articles/s41467-023-38493-7

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